Sa carrière d'architecte-designer (1903-1999) démarre véritablement avec le mobilier métallique qu'elle crée pour son appartement-atelier de la place Saint-Sulpice et qu'elle présente au Salon d'Automne de 1927, « Bar sous le toit ». Forte de ce succès, elle pousse la porte de l'atelier d'architecture de Le Corbusier et Pierre Jeanneret, elle est engagée comme associée en 1928.
Elle doit veiller à l'élaboration du programme « des casiers, des sièges et des tables » et assurer l'exécution du mobilier destiné à leurs réalisations. Le fauteuil Grand Confort adopte une structure légère en tube d'acier laqué enveloppant des coussins de cuir rembourrés par des plumes. 
1936, Salon des arts ménagers.
Pour répondre aux contraintes économiques difficiles, Charlotte Perriand propose, en compagnie d'autres architectes, un mobilier accessible aux classes moyennes particulièrement frappées par la crise. Dans un espace ouvert sur une terrasse, elle crée une grande table en chêne massif pour les repas, des fauteuils pliables et empilables en tube (édités par Thonet) et présente des casiers de rangements métalliques de la maison Flambo.
En 1940 et 1941, elle est invitée au Japon et découvre les foyers d'artisanat dans les provinces grâce à l'aide de Soetsu Yanagi et de son jeune fils Sori qui l'accompagne. Après une exposition qu'elle intitule "Tradition, Sélection, Création", qui résume ses conceptions, elle doit quitter le Japon, à cause des événements politiques. En 1953, 
deuxième séjour au Japon et exposition collective avec Fernand Léger et Le Corbusier, intitulée Synthèse des Arts. Elle y présente sa chaise Ombre, empilable, en contre-plaqué cintré autour d'une grande table de bois massif, inspirée par le Bunraku (1). Elle présente aussi des prototypes mis à l'essai depuis 3 années, avant d'être industrialisés en grande série ; elle reprend l'esprit de ses projets de 1940 alors difficiles à mettre en oeuvre. (1) le bunraku (文楽) est un type de théâtre japonais datant du XVII e siècle;
Dans les années 60, pour le projet de station intégrée des Arcs, Charlotte Perriand rejoint l'équipe de l'Atelier d'Architecture en Montagne (AAM), et coordonne pendant près de vingt ans une équipe d'architectes, d'urbanistes, d'ingénieurs et de graphistes. Elle intervient tant au niveau de l'architecture que de l'urbanisme et de l'équipement des appartements.
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